Update of a thermodynamic database for radionuclides to assist solubility limits calculation for performance                        Technical Report
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               TR-06-17
                                                                                                                                                                                                                 Update of a thermodynamic 
                                                                                                                                                                                                                 database for radionuclides to  
                                                                                                                                                                                                                 assist solubility limits calculation 
                                                                                                                                                                                                                 for performance assessment
                                                                                                                                                                                                                 L Duro, M Grivé, E Cera, C Domènech, J Bruno 
                                                                                                                                                                                                                 Enviros, Spain
                                                                                                                                                                                                                 December 2006
                                                                                                                                                                                            assessment
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               Svensk Kärnbränslehantering AB
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               Swedish Nuclear Fuel
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               and Waste Management Co
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               Box 5864
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               SE-102 40 Stockholm Sweden 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               Tel    08-459 84 00
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                        
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                      +46 8 459 84 00
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               Fax  08-661 57 19
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                        
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                      +46 8 661 57 19
                                                                                                                                                                                           T
                                                                                                                                                                                           R
                                                                                                                                                                                           -
                                                                                                                                                                                           0
                                                                                                                                                                                           6
                                                                                ISSN 1404-0344                                                                                             -
                                                                                                                                                                                           1
                                                                               CM Digitaltryck AB, Bromma, 2007                                                                            7
            Abstract
            This report presents and documents the thermodynamic database used in the assessment of 
            the radionuclide solubility limits within the SR-Can Exercise. It is a supporting report to the 
            solubility assessment. 
            Thermodynamic data are reviewed for 20 radioelements from Groups A and B, lanthanides  
            and actinides.
            The development of this database is partially based on the one prepared by PSI and NAGRA 
            (NAGRA-PSI 01/01 database, /Hummel et al. 2002/). Several changes, updates and checks for 
            internal consistency and completeness to the reference NAGRA-PSI 01/01 database have been 
            conducted when needed. These modifications are mainly related to the information from the 
            various experimental programmes and scientific literature available until the end of 200. Some 
            of the discussions also refer to a previous database selection conducted by Enviros Spain on 
            behalf of ANDRA /Bruno et al. 2001/, where the reader can find additional information.
            When possible, in order to optimize the robustness of the database, the description of the 
            solubility of the different radionuclides calculated by using the reported thermodynamic 
            database is tested in front of experimental data available in the open scientific literature. 
            When necessary, different procedures to estimate gaps in the database have been followed, 
            especially accounting for temperature corrections. 
            All the methodologies followed are discussed in the main text.
                                     
        Sammanfattning
        Den här rapporten presenterar och dokumenterar den termodynamiska databas som har används 
        för att bedöma löslighetsgränser för radionuklider i SR-Can analysen. Rapporten skall ses som 
        en underlagsrapport till löslighetsanalysen. 
        Termodynamiska data för 20 radioelement från grupp A och B, lantanider och aktinider,  
        har granskats.
        Utvecklingen av den här databasen är delvis baserat på den som togs fram av PSI och NAGRA 
        (NAGRA-PSI 01/01 Database, /Hummel et al. 2002/). Ett antal förändringar, uppdateringar, 
        kontroller av den interna överensstämmelsen och fullständigheten av den ursprungliga NAGRA-
        PSI 01/01 Databasen har gjorts där det funnits nödvändigt. Dessa förändringar är i huvudsak 
        relaterade till information från ett antal experimentella program och vetenskaplig litteratur 
        som funnits tillgäng fram till slutet av 200. En del diskussioner refererar också till en tidigare 
        databas genomgång som genomförts av Enviros för ANDRA /Bruno et al. 2001/, där läsaren kan 
        hitta ytterligare information. 
        För att optimera robustheten hos databasen har beskrivningen av lösligheten av de olika 
        radionukliderna jämförts mot experimentella från den öppna vetenskapliga litteraturen. 
        När det har funnits nödvändigt har olika procedurer använts för att fylla brister in databasen. 
        Detta gäller särskilt för temperaturkorrektioner.
                               
                         Contents
                         1	     Introduction	                                                                    9
                         2	     Caesium	                                                                        11
                         2.1    Elemental caesium                                                               11
                         2.2    Simple aqua ions                                                                11
                         2.    Oxygen compounds                                                                11
                                2..1   Aqueous hydroxide complexes                                             11
                                2..2   Solid oxides                                                            12
                         2.    Group 1                                                                        12
                                2..1   Carbonate compounds                                                     12
                         2.    Group 1                                                                        1
                                2..1   Nitrate compounds                                                       1
                                2..2   Phosphate compounds                                                     1
                         2.6    Group 16                                                                        1
                                2.6.1   Aqueous complexes                                                       1
                                2.6.2   Solid phases                                                            1
                         2.7    Group 17                                                                        1
                                2.7.1   Aqueous complexes                                                       1
                                2.7.2   Solid phases                                                            1
                         3	     Strontium	and	radium	                                                           1
                         4	     Tin	                                                                            17
                         .1    Master species and redox states                                                 17
                         .2    Oxygen and hydrogen compounds                                                   18
                                .2.1   Tin (II) hydrolysis complexes                                           18
                                .2.2   Tin (IV) hydrolysis complexes                                           18
                                .2.   Solid phases, oxides and hydroxides                                     19
                         .    Group 1                                                                        21
                         .    Group 1                                                                        21
                                ..1   Nitrate compounds                                                       21
                                ..2   Phosphate compounds                                                     21
                         .    Group 16                                                                        22
                                ..1   Tin(II) sulphate and sulphide compounds                                 22
                                ..2   Tin(IV) sulphate and sulphide compounds                                 22
                         .6    Group 17                                                                        2
                                .6.1   Tin(II) compounds                                                       2
                                .6.2   Tin(IV) compounds                                                       2
                         5	     Selenium	                                                                       2
                         .1    Master species and redox states                                                 2
                         .2    Acid-base equilibria                                                            27
                                .2.1   Se(–II)                                                                 27
                                .2.2   Se(IV)                                                                  28
                                .2.   Se(VI)                                                                  28
                         .    Aqueous complexes and solid phases                                              29
                                ..1   Se(–II)                                                                 29
                                ..2   Se(IV)                                                                  1
                                ..   Se(VI)                                                                  
                         6	     Zirconium	                                                                      7
                         7	     Niobium	                                                                        1
                         8	     Technetium